Análise computacional de hipóteses na determinação do comprimento de difusão em orgânicos

Abstract

Compreender o problema da eficiência energética em células solares orgânicas (OPV) depende da investigação dos mecanismos de transporte de excítons. As propriedades de transporte de excítons em sistemas OPV são influenciadas por uma variedade de fatores, como morfologia, temperatura, coeficiente de absorção (α) e condições de excitação. Experimentalmente, o parâmetro tipicamente determinado é o comprimento de difusão (LD), que caracteriza a dinâmica dos excítons. Para medir esse parâmetro, utilizam-se técnicas espectroscópicas, como os métodos de extinção de fotoluminescência. Essas medições são limitadas por suposições sobre o comportamento dos excítons, o que pode resultar em estimativas imprecisas de LD. Neste trabalho, realizamos testes computacionais para avaliar as suposições comumente incorporadas em configurações experimentais para estimar LD, com foco específico em: excitação homogênea, efeitos de aniquilação e difusão normal. Isso foi feito utilizando algoritmos de Monte Carlo Cinético (KMC) combinados com a teoria de Transferência de Energia por Ressonância de Förster (FRET) para simular a dinâmica dos excítons. Nossa metodologia incluiu cálculos de estrutura eletrônica usando Teoria do Funcional da Densidade e sua extensão dependente do tempo para avaliar os espectros de absorção e emissão de compostos selecionados. Consideramos os efeitos vibrônicos empregando o método do conjunto nuclear. Nossos resultados demonstram que a suposição errônea de geração homogênea de excítons pode impactar significativamente a estimativa de LD. Uma análise similar foi realizada em relação aos efeitos de aniquilação. Este trabalho tem como objetivo examinar as metodologias comuns para estimar parâmetros de difusão em dispositivos optoeletrônicos.