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dc.contributor.advisorDias, Sílvia Cláudia Loureiro-
dc.contributor.authorTeles, Giovanna Késia de Brito-
dc.identifier.citationTELES, Giovanna Késia de Brito. Avaliação de processos de desaluminização em estado sólido com (NH4)2SiF6 no catalisador zeólita *BEA seguido de impregnação de nióbio. 2022. 37 f., il. Trabalho de conclusão de curso (Bacharelado em Química) — Universidade de Brasília, Brasília, 2022.pt_BR
dc.descriptionTrabalho de conclusão de curso (graduação) — Universidade de Brasília, Instituto de Química, 2022.pt_BR
dc.description.abstractZeólitas possuem papel de destaque na indústria de refino, petroquímica e química ambiental. A necessidade de se realizar reações catalíticas com substratos volumosos demanda o desenvolvimento de catalisadores zeolíticos com áreas superficiais mais acessíveis e maiores volumes de poros. Dentre as modificações possíveis, a desaluminização em estado sólido usando (NH4)2SiF6 tem se mostrado promissora, pois não afeta significativamente a estrutura porosa da zeólita e a acidez pode ser modulada. O objetivo do presente trabalho residiu na modificação da zeólita *BEA através da desaluminização com diferentes teores de (NH4)2SiF6 (remoção de 70 e 100 mol% de Al) e em processos repetidos (duas vezes remoção de 70 mol%). O catalisador que sofreu processo repetido de desaluminização foi impregnado com pentóxido de nióbio (20 m/m%). Todos os catalisadores foram caracterizados por difração de raios X (DRX) de pó e espectroscopia no infravermelho com transformada de Fourier (FT-IR), além de terem suas propriedades texturais e de acidez determinadas por técnicas de adsorção/dessorção de nitrogênio gasoso em baixa temperatura e adsorção de piridina, respectivamente. Os resultados de DRX indicaram que não houve alterações significativas quanto à estrutura do material e foi possível observar os picos característicos do polimorfo A da zeólita *BEA, além de uma boa dispersão do nióbio na superfície da zeólita. Dependendo do grau de remoção do Al, observou-se um aumento na porcentagem de cristalinidade em relação a zeólita HBEA, indicando uma possível remoção de impurezas e de espécies de Al extra-rede. No entanto, uma porcentagem maior de remoção (100 mol%) ou em duas etapas (2x_70 mol%) podem ter causado a remoção de Al da rede, criando defeitos na estrutura ou a deposição de espécies extrarede amorfas. A deposição de Nb2O5 amorfo na superfície também contribuiu para a redução da cristalinidade. Resultados de FT-IR indicaram a presença de uma banda em 3693 cm-1 devido a grupos silanóis isolados e uma banda em 3631 cm-1 que pode ser endereçada a grupos de OH terminais que experimentam ligações de hidrogênio através dos átomos de oxigênio ou também a grupos OH em espécies de Al fora da rede zeolítica. Outras bandas características da estrutura de rede da zeólita foram também identificadas. O uso de piridina gasosa (molécula prova) seguido por análise de FT-IR indicou que o processo de desaluminização causou a redução na intensidade das bandas referentes aos sítios de Brønsted e Lewis, e que a impregnação de nióbio na zeólita desaluminizada resultou no aumento das intensidades das duas bandas (Brønsted e Lewis) devido aos sítios ácidos gerados pelo nióbio. Por fim, observou-se um aumento da área e do diâmetro de mesoporos da zeólita *BEA com os procedimentos de desaluminização.pt_BR
dc.rightsAcesso Abertopt_BR
dc.subject.keywordZeolitospt_BR
dc.subject.keywordAlumíniopt_BR
dc.titleAvaliação de processos de desaluminização em estado sólido com (NH4)2SiF6 no catalisador zeólita *BEA seguido de impregnação de nióbiopt_BR
dc.typeTrabalho de Conclusão de Curso - Graduação - Bachareladopt_BR
dc.date.accessioned2023-05-18T11:23:54Z-
dc.date.available2023-05-18T11:23:54Z-
dc.date.submitted2022-
dc.identifier.urihttps://bdm.unb.br/handle/10483/34811-
dc.language.isoPortuguêspt_BR
dc.rights.licenseA concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor que autoriza a Biblioteca Digital da Produção Intelectual Discente da Universidade de Brasília (BDM) a disponibilizar o trabalho de conclusão de curso por meio do sítio bdm.unb.br, com as seguintes condições: disponível sob Licença Creative Commons 4.0 International, que permite copiar, distribuir e transmitir o trabalho, desde que seja citado o autor e licenciante. Não permite o uso para fins comerciais nem a adaptação desta.pt_BR
dc.description.abstract1Zeolites have a prominent role in the refining industry, petrochemical and environmental chemistry. The need to perform catalytic reactions on bulky substrates demands the development of zeolitic catalysts with more accessible surface areas and larger pore volumes. Among the possible modifications, solid-state dealumination using (NH4)2SiF6 has shown promise as it does not significantly affect the porous structure of zeolite and the acidity can be modulated. The objective of the present work resided in the modification of zeolite *BEA through dealumination with different contents of the dealuminating agent (removal of 70 and 100 mol% of Al) and in repeated processes of dealumination (twice removal of 70 mol%). The catalyst that underwent repeated dealumination process was impregnated with niobium pentoxide (20 m/m%). All catalysts were characterized by powder X-ray diffraction (XRD) and Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), in addition to having their textural and acidity properties determined by nitrogen gas adsorption/desorption techniques at low temperature and pyridine adsorption, respectively. The XRD results indicated that there were no significant changes regarding the structure of the material, and it was possible to observe the characteristic peaks of the polymorph A of the *BEA zeolite, in addition to a good dispersion of niobium on the surface of the zeolite. Depending on the degree of Al removal, an increase in the percentage of crystallinity was observed in relation to zeolite HBEA, indicating a possible removal of impurities and extra-lattice Al species. However, a higher percentage of removal (100 mol%) or in two steps (2x_70 mol%) may have caused Al removal from the lattice, creating defects in the structure or the deposition of amorphous extra-lattice species. The deposition of amorphous Nb2O5 on the surface also contributed to the reduction of crystallinity. FT-IR results indicated the presence of a band at 3693 cm-1 due to isolated silanol groups and a band at 3631 cm-1 that could be addressed to terminal OH groups that experience hydrogen bonding through oxygen atoms or also to OH groups on Al species outside the zeolitic lattice. Other bands characteristic of the zeolite lattice structure were also identified. The use of gaseous pyridine (proof molecule) followed by FT-IR analysis indicated that the dealumination process caused a reduction in the intensity of the bands referring to the Brønsted and Lewis sites and that the impregnation of niobium in the dealuminated zeolite resulted in an increase in the intensities of the two bands (Brønsted and Lewis) due to acid sites generated by niobium. Finally, an increase in the area and diameter of mesopores of *BEA zeolite was observed with the dealumination procedures.pt_BR
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